超固態是一種在接近絕對零度時涌現的新奇量子物態,兼具固體和超流體這兩種看似矛盾的特征。超固態自20世紀70年代作為理論猜測提出以來,除了冷原子氣的模擬實驗外,科學家尚未在固體物質中找到超固態存在的可靠實驗證據。中國科學院大學教授蘇剛、中國科學院物理研究所研究員孫培杰、中國科學院理論物理研究員所李偉、北京航空航天大學副教授金文濤等組成的聯合研究團隊,在鈷基三角晶格量子磁性材料中,通過理論和實驗研究結合,首次發現阻挫量子磁體中超固態(自旋超固態)的存在。進一步,研究通過磁場調控材料經歷自旋超固態量子相變,發現極低溫巨磁卡效應,在絕熱條件下獲得94 mK的極低溫,實現了亞開溫區無液氦極低溫制冷。這一新物態與新效應的發現是基礎研究的重要突破,為我國在深空探測、量子科技、物質科學研究等領域的極低溫制冷難題提供了新的解決方案。
固體物質能否同時具備超流性?這是1970年由A. Leggett提出的科學問題。Leggett最早提議在氦4固體中利用轉動慣量的非經典行為來探測這種新奇的量子物質。2004年,美國科研團隊報道觀察到單質氦超固態,但隨后被證實缺乏確定性的證據。1962年,楊振寧提出引入非對角長程序來刻畫超流和超導等宏觀量子態,以區別如原子有序排列的經典對角長程序。按照這一定義,超固態是對角與非對角長程序共存的物態。半個世紀以來,在凝聚態體系中科學家仍未找到超固態存在的確鑿證據,而尋找這種奇特量子物態也早已成為超冷原子氣模擬等學科的研究目標。
近年來,阻挫量子磁性的研究蓬勃發展,為尋找超固態提供了新平臺。針對三角晶格易軸海森堡模型,多體計算指出其自旋面外分量破壞晶格平移對稱,形成三子格“固態”序即對角長程序;而面內自旋分量破壞U(1)轉動對稱性,形成“超流”序(非對角長程序)。這正是量子磁性中超固態的對應——自旋超固態。然而,在何種實際體系中可以展現出這種自旋超固態,以及是否存在實驗可測的新穎效應,是有待探索的重要問題。
Na2BaCo(PO4)2是新近合成的鈷基三角晶格量子反鐵磁體。較早的研究觀察到材料中存在很強的低能自旋漲落,提出可能實現了量子自旋液體態。理論物理所與物理所的理論研究表明,易軸三角晶格海森堡模型可以很好地描述該鈷基三角磁體,并預言在材料中存在自旋超固態。如何證實超固態的存在,是具有挑戰性的問題。通過理論-實驗的合作,聯合團隊首次在一個實際量子磁體中發現了自旋超固態;中子衍射實驗揭示了三子格“固態”序的存在,支持非對角“超流”序的存在,并提供了Na2BaCo(PO4)2中自旋超固態量子相變的微觀證據。
進一步,研究發現自旋超固態在極低溫下的巨大磁卡效應。在絕熱條件下調控磁場,科研人員觀察到自旋超固態量子相變點附近,材料的溫度急劇下降,到達94 mK的最低制冷溫度。絕熱溫變率展現出很高的尖峰,峰值高度是目前通用的制冷工質Gd3Ga5O12的四倍。此外,在自旋超固相中,Na2BaCo(PO4)2由于強烈的自旋漲落可以保持在很低的制冷溫度,與其他自旋有序物質形成鮮明對比。這些特性使得具有巨磁卡效應的鈷基磁性晶體成為亞開爾文溫區具有應用前景的極低溫制冷量子材料。
目前極低溫制冷的主要技術包括氦制冷與磁制冷。前者依賴氦這種稀缺元素的量子漲落強、相互作用弱帶來的特殊低溫特性,而后者目前主要依賴水合順磁鹽工質的磁卡效應。磁卡效應是指磁性材料在磁場作用下產生顯著溫度變化的現象。利用順磁鹽中近乎自由的磁矩,科學家通過絕熱去磁首次實現了顯著低于1開的極低溫。然而,水合順磁鹽中磁性離子分布稀疏,同時具有磁熵變密度小、穩定性差、熱導低等固有缺點。本工作發現的自旋超固態致冷,基于多體效應,調控集體激發實現熵變,與基于順磁性,調控自由磁矩實現熵變,在制冷原理與機制上存在本質區別,能夠有效地克服后者的固有局限性。在全球氦氣供應短缺的情況下,發展高性能新型制冷技術在空間應用和量子技術等亟需極低溫環境的高科技領域具有重要意義。
1月11日,相關研究成果以Giant magnetocaloric effect in spin supersolid candidate Na2BaCo(PO4)2為題,發表在《自然》(Nature)上。《自然》同時刊發了題為Spin supersolid with giant magnetocaloric effect promises a new route to extreme cooling的研究簡報,并評價論文“之所以引人注目,在于其報道了單晶阻挫磁體中超固態的證據和可用于亞開溫區制冷的源于基本物理發現的磁卡效應,并在一篇論文中報道了兩項重要進展”。
研究工作得到國家自然科學基金優秀青年科學基金項目、中國科學院-財政部基礎研究領域穩定支持青年團隊“基于新原理的無液氦極低溫制冷”項目等的支持。