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大連化物所實(shí)現(xiàn)氫化鋰介導(dǎo)光化學(xué)合成氨
發(fā)布時(shí)間:2024.01.25        閱讀次數(shù):

近日,中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所氫能與先進(jìn)材料研究部復(fù)合氫化物材料化學(xué)研究組研究員陳萍、郭建平團(tuán)隊(duì),在氫化物化學(xué)固氮研究方面取得了新進(jìn)展,揭示了氫化鋰(LiH)光致脫氫變色現(xiàn)象與固氮之間的關(guān)聯(lián),并由此構(gòu)筑了LiH介導(dǎo)的光催化合成氨過(guò)程。

氮?dú)饧託浜铣砂笔蔷S持地球上生命延續(xù)、滿足人類(lèi)社會(huì)對(duì)能源與化工需求的關(guān)鍵化學(xué)反應(yīng)之一。然而,現(xiàn)有的Haber-Bosch合成氨技術(shù)需要高溫高壓的苛刻反應(yīng)條件(>400oC,>100 bar)。這是一個(gè)高能耗、高碳排放的過(guò)程。發(fā)展可再生能源驅(qū)動(dòng)的、溫和條件下實(shí)施的合成氨新技術(shù),是科研人員長(zhǎng)期以來(lái)不懈追求的目標(biāo),也是化學(xué)科學(xué)中頗具挑戰(zhàn)性的研究課題。太陽(yáng)能是取之不盡、用之不竭的可再生能源,實(shí)現(xiàn)光供能的合成氨過(guò)程是最理想的合成氨方式之一。

該團(tuán)隊(duì)在前期成果的基礎(chǔ)上,探索了氫化物在光照下的固氮行為。研究發(fā)現(xiàn),LiH作為一種無(wú)機(jī)寬禁帶半導(dǎo)體,在紫外光照下會(huì)出現(xiàn)脫氫及變色現(xiàn)象。與常規(guī)氧化物或氮化物半導(dǎo)體不同,LiH在產(chǎn)生載流子分離后,負(fù)氫(H ̄)會(huì)失去電子形成H2,并產(chǎn)生氫空位,而光生電子可在表面氫空位形成富電子的色心結(jié)構(gòu),有助于氮?dú)獾倪€原活化。在這個(gè)過(guò)程中,負(fù)氫能夠參與N-H鍵的形成。在氮?dú)涔策M(jìn)料條件下,該團(tuán)隊(duì)實(shí)現(xiàn)了溫和條件下LiH光催化合成氨過(guò)程。該工作展現(xiàn)了氫化物在介導(dǎo)光化學(xué)反應(yīng)中的發(fā)展?jié)摿ΓS富了氫化物固氮化學(xué)的知識(shí)體系。

相關(guān)研究成果以Light-driven ammonia synthesis under mild conditions using lithium hydride為題,發(fā)表在《自然-化學(xué)》(Nature Chemistry)上。研究工作得到國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金和中國(guó)科學(xué)院青年創(chuàng)新促進(jìn)會(huì)等的支持。